Nach einer zweijährigen Reise nach Sizilien, wo er im März 1638 Zeuge des Ausbruchs von Ätna und Stromboli wurde, wuchs Kirchers Faszination für geologische und meteorologische Phänomene. Bei seiner Rückkehr nach Neapel ließ er sich in den aktiven Krater des Vesuv hinabsenken, um dort Beobachtungen aus erster Hand machen zu können. Aus seinen Erkundungen und Forschungen zog Kircher den Schluß, daß kontinuierlich bewegte Kanäle aus Feuer (für die Vulkane gelegentlich als an der Oberfläche auftretende Sicherheitsventile dienen) und aus Wasser das Erdinnere durchzögen, und daß diese, in Zusammenwirkung mit dem Wind, für alle bekannten meteorologischen und geologischen Ereignisse verantwortlich seien. Diese Gedanken bildeten die Grundannahme für Kirchers am weitesten verbreitetes und erfolgreichstes Werk, "Mundus Subterraneus". Trotzdem es sich in erster Linie um ein geologisches Textbuch handelte, enthielten diese gewaltigen und reich illustrierten Bände Abschnitte über die Schwerkraft, den Mond, die Sonne, die Sonnenfinsternisse, die Meeresströmungen, über Hydraulik, Salzstockanalysen, Fossilien und Versteinerung, die Überreste von Riesen, unterirdischen Bestien und Dämonen, über Gifte, Metallurgie, die Universale Saat, die Entstehung der Insekten, und über astrologische Medizin und Feuerwerk, ebenso wie einen ausführlichen Angriff auf die Alchemie des Paracelsus, die Kircher zugunsten seines Bildes des "Chymiotechnicus" und der "wahren Chemie" ablehnte. Während er die Idee des "Steins der Weisen" für "mystisch und fiktiv" erachtete, beanspruchte Kircher für sich, die Palingenesis (die Wiederherstellung einer Pflanze aus ihrer Asche) durchgeführt zu haben. Er stellte das Resultat dieses Versuchs im Museum Kircherianum aus, bis das Glasgefäß, das sie enthielt, durch einen plötzlichen Kälteeinbruch zerstört wurde.

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